环院智慧｜上海交大张礼知团队创新发展单原子整体电极推动电化学技术工业应用助力碳中和

近日，上海交通大学张礼知教授团队在Angew. Chem.在线发表了研究论文Single Atom Ru Monolithic Electrode for Efficient Chlorine Evolution and Nitrate Reduction，上海交通大学环境科学与工程学院长聘教轨助理教授么艳彩为该论文第一作者，特聘教授张礼知为通讯作者。

研究背景

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近年来，单原子催化剂在多种电化学反应（氢析出反应、硝酸根还原反应和析氯反应等）中展现出巨大的应用潜力。然而，大多数单原子催化剂是粉末材料，在实际应用场景中，这类单原子催化剂需要通过使用绝缘聚合物粘合剂（如Nafion和聚偏氟乙烯）将催化剂粉末固定在导电载体上，最终加工成电极。这一过程大大增加了电极制备的复杂性和成本，同时也削弱了整体电极的导电性以及活性位点的可及性。更为严重的是，电催化剂与载体之间较弱的物理相互作用可能会导致活性物质的脱落，从而影响电极的使用寿命。虽然目前发展了一些整体式单原子电极，但仍局限于碳基材料。碳基单原子电极在电化学极端条件（强酸、强氧化电位）存在严重的腐蚀情况，制约其在电化学领域的广泛应用。

研究内容

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针对上述问题，团队创造性提出了一种固有氧化物锚定策略，开发了高效、稳定的钛基单原子电极。具体地，通过调控整体式钛载体表面氧化层的氧空位浓度，强化金属-载体间电子相互作用，从而将无配体的孤立活性金属原子（Ru、Pd、Pt等）固定在整体钛载体非晶层上，展现出广泛的适应性。所制备的Ru单原子电极表现出优异的电化学析氯活性，其质量活性比商业行稳阳极高出3个数量级。另外，该Ru单原子电极还能够选择性地将硝酸盐还原为氨。在−0.3 V条件下，其氨产率高达22.2 mol g⁻¹ h⁻¹，展现出双功能性。更为重要的是，该合成策略易于放大生产。为了证实，团队将Ru单原子整体电极从2 × 2 cm放大生产到至少25 × 15 cm，展现出巨大的工业电催化应用潜力。该研究为高性能金属基整体式电极的制备提供了一条通用的合成策略，有望助力电化学技术的发展和碳中和目标的实现。

图1. Ru₁-TiO_x/Ti的合成与表征图

图2. Ru₁-TiO_x/Ti的精细结构表征

图3. Ru₁-TiO_x/Ti的电化学析氯性能和电化学选择性还原硝酸根制氨性能

图4. Ru₁-TiO_x/Ti的放大生产与Ti基MSAEs普适性合成

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原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202208215

论文DOI：10.1002/anie.202208215

作者简介

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么艳彩，上海交通大学环境科学与工程学院长聘教轨助理教授，研究方向为电催化，单原子催化在环境、能源领域的应用。以第一作者/通讯作者身份在Nature Catalysis、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition（2篇）、Science Bulletin等期刊发表多篇SCI论文，共3篇入选ESI高被引论文，截至2022年9月发表论文累计被引用1000余次。申请发明专利6项。撰写英文专著1部。曾获中科院“百篇优博论文”和中科院院长优秀奖。先后获得国家自然科学基金、上海市科委面上项目、科技部重点研发计划项目骨干、上海师范大学资源化学国际联合实验室开放课题、博后站前特别资助、博士后面上资助等7项省部级项目资助。现任Colloid and Surface Science编辑部成员。

张礼知，上海交通大学环境科学与工程学院特聘教授，长江学者特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，科技部中青年科技创新领军人才，中组部万人计划科技领军人才。现任上海交通大学特聘教授、博士生导师。主要研究领域为污染控制化学、光催化、环境催化材料设计合成。已获授权专利30余项。在Chem、Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Environmental Science & Technology等学术期刊发表论文290多篇，其中27篇入选ESI高被引论文，截至2022年6月论文已被引用大于36000次，H因子108。2008年获得湖北省自然科学二等奖（第一完成人），2011年获湖北省青年科技奖，并入选湖北省自主创新“双百计划”，2012年入选湖北省高端人才引领培养计划和湖北省高层次人才工程，2014年起连续入选Elsevier发布“化学领域中国高被引学者榜单”，2015年获教育部高等学校科学研究优秀成果奖（科学技术）自然科学二等奖（第一完成人），2018年起连续入选Clarivate（Web of Science）交叉领域全球高被引科学家榜单，2019年获湖北省自然科学一等奖（第一完成人）。

团队简介

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上海交通大学环境科学与工程学院铁环境化学与污染控制研究团队，长期致力于铁环境化学与污染控制技术、环境多界面转化过程、绿色友好型环境修复材料、光/电化学污染物定向转化等方面的研究。主持国家重点研发计划、国家自然科学基金杰出青年基金、国家自然科学基金重点基金等项目，在包括Chem、Acc. Chem. Res.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.、ES&T等SCI源学术期刊发表论文300多篇。

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供稿｜铁环境化学与污染控制技术团队

责编｜葛天意

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